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针对阴极氧还原反应(ORR)动力学缓慢和Pt/C类贵金属催化剂成本高等关键难题,我们设计、合成了醛基取代的球形金属酞菁M2Pc2(TA)4(M=Zn、Co、Fe),采用“π-π组装”技术将其负载到还原氧化石墨烯(rGO)上得到复合催化剂M2Pc2(TA)4/rGO,并对其形貌和结构进行表征。结果表明:通过“π-π堆积”作用将球形金属酞菁负载在rGO表面上后,金属酞菁的团聚现象得到明显改善。利用循环...
以Ce(NO3)3·6H2O、橘子皮为原料,利用共沉积法制备氧化铈水合物与橘子皮混合物(CeO2·xH2O@OPP),通过在N2中煅烧CeO2·xH2O@OPP获得CeO2@C复合材料。利用FT-IR、X射线衍射、扫描电镜、拉曼光谱、UV-Vis、X射线光电子能谱、光电流测试方法对合成材料进行了表征。结果表明,CeO2@C保留了较多的有机官能团,材料内具有较丰富的氧空穴及碳键,Ce、C、O元素均匀...
水资源匮乏是现代化发展中面临的全球性问题,太阳能界面水汽转换(InterfacialSolarSteamGeneration,ISSG)是一种高效、绿色、低成本进行海水淡化和废水处理的方法。ISSG使用绿色的太阳能作为热源,通过光热转换并将热限制在水气界面上以高效产生蒸气,然后经过冷凝收集获得清洁水。设计和构筑具有强光吸收的光热转换材料是ISSG的技术核心。Ti3C2-MXene是一种新型二维碳化...
碱金属离子电池是指以Li+、Na+、K+离子为载体的二次电池,其能量密度高、使用寿命长,在电子设备、清洁能源存储中应用广泛。负极是影响电池性能的关键因素,迫切需要开发高比容量和强结构稳定性的负极。基于转换反应的金属化合物负极理论容量高、安全性好、资源丰富,然而其导电性较差,体积效应大,会损害倍率和循环性能。利用金属有机框架材料(MOFs)可以有效解决上述问题,由MOFs衍生的金属化合物优势明显:(...
锌具有原料丰富、质量轻便、金属导电性与延展性好以及理论比容量高等优势,可以作为绿色可充电电池的理想电极材料。其中,以中性或弱酸性水溶液为电解质、锌为负极的锌基水系电池具有安全性高、电池材料廉价无毒、制备工艺简单、环境友好等特点,在储能和动力电池领域具有极高的应用价值和发展前景。但电池充放电过程中伴随的锌枝晶、析氢、腐蚀、钝化等问题限制了其实际应用。本文综述了锌基水系电池负极存在的问题及当前的解决策...
淀粉是一大类来源丰富、可再生、可完全生物降解及价格低廉的天然高分子,广泛应用于食品、降解塑料、包装和医药等领域。然而,淀粉内部的结晶和半晶结构使其熔融温度大于分解温度,因而不能热塑加工,这一问题严重制约了其在各领域的应用与发展。因此,研究制备热塑性淀粉过程中所涉及的化学与物理机制及具体方法是影响和拓宽其应用的关键科学问题之一。本文以此为出发点,系统总结了近年来国内外该领域的相关研究工作和进展,将制...
金属有机框架(MOFs)具有大量的孔隙结构和活性位点,在气体吸附、催化、医疗等领域均发挥了巨大的作用。MOFs是晶体粉末,具有脆性较大、在水中易分解和不易回收等缺点,从而限制了其应用。通过MOFs与柔性高分子的复合,特别是与水凝胶的复合,极大地改善了复合材料的柔顺性、可回收和可加工性等特性,进一步拓宽了MOFs的应用领域。本文详细阐述了基于水凝胶MOFs原位生成法、MOFs/水凝胶同时生成法和水凝...
氰基广泛存在药物活性分子中,且氰基可以很容易转化成酰胺、酯基、醛基以及伯胺等官能团,因此有机分子的氰烷基/甲基化反应得到有机和药学研究者的广泛关注。尽管已有合成策略可以选择性引入氰基,近年来最有效的方法是通过C—H键激活直接与乙腈或取代乙腈发生氰甲基/氰烷基化反应,因其具有高效的原子经济性以及可规避预官能团化等优点。因此,本文详细评述了自由基促进的氰甲基化、光化学催化直接氰甲基化、芳环或杂环脱氢偶...
生物质水热液化转化为生物原油是极具潜力的可再生液体燃料制备途径。但水热液化水相产物产量大、成分复杂,具有较高的环境风险,限制了水热液化的绿色发展。论文以本课题组近10年(2012—2021)的研究积累为核心,综述了水热液化水相产物的形成机理、理化特性和资源回收路径。本文介绍了水相副产物形成的影响因素,总结了不同反应变量下水热转化和元素迁移途径;综述了水相生物转化的途径和研究进展,包括好氧微生物降解...
基于过硫酸盐活化的高级氧化技术是当前环境领域的研究热点。然而,环境中广泛存在的基质严重地制约了这一技术的实际应用。最新研究表明,在某些催化剂的作用下,过硫酸盐能够以电子转移的非自由基机制氧化降解污染物,而催化剂主要起电子转移媒介的作用。这一技术不易受水环境中氯离子、碳酸氢根离子等常见阴离子和天然有机物的影响,对目标污染物的氧化去除具有较高的选择性。同时,实验现象初步显示这一技术有望实现污染物的降解...
基于糖平台的生物炼制可以制备各种碳基化学品、材料和燃料。相较于葡萄糖和纤维素,果糖更容易高选择性地催化转化制备5-羟甲基糠醛等重要的生物质基平台分子,因此葡萄糖异构化果糖已经成为生物炼制过程中的重要反应步骤之一。本文详细介绍了葡萄糖经化学催化异构化果糖的反应机理,并基于异构化催化剂全面总结了近年来化学催化葡萄糖异构化果糖的研究进展。此外,本文在分析各种葡萄糖异构化催化剂及其催化作用的基础上,进一步...
与药物晶态相比,无定形态具有更高的表面自由能、更高的表观溶解度和更快的溶出速率。然而,药物无定形态属于热力学不稳定体系,易向稳定的晶态转变而减缓药物的溶出度,进而降低其生物利用度。本文主要介绍了药物无定形态的本质、结晶理论、物理稳定性的影响因素以及抑制转晶的策略,为合理设计无定形药物产品和有效开发无定形制剂提供理论指导,有助于无定形技术在解决药物难溶性问题中发挥更广泛的应用。
半人工光合系统通过利用人工光合系统与自然光合系统关键功能组分的协同效应以实现太阳能-化学能的转化。生物杂化体介导的半人工光合系统(biohybridmediatedsemi-artificialphotosyntheticsystem,BMSAPS)创新性地耦合了光敏剂优异的光捕获特性及生物催化剂高效的催化能力,从而利用太阳能高效驱动特定的化学转化过程。强化光敏剂与生物催化剂微界面间电子的产生、传...
以2-肟基丙烷酰肼缩2-羟基萘甲醛席夫碱(H2L)为主配体,乙酰丙酮(Hacac)为辅配体,构筑了一例双核稀土镝配合物[Dy2(L)2(acac)2(CH3CH2OH)2](1)。通过单晶X射线衍射、元素分析以及磁性测试对其结构和磁行为进行了表征。结构分析表明,配合物1是一个结构呈中心对称的双核镝(Ⅲ)配合物,其结构的最小不对称单元包含1个Dy(Ⅲ)离子,1个L2-配体,1个acac-配体和1个乙...
铁铁基普鲁士蓝(NaFeHCF)是一种较为理想的钠离子电池(SIBs)正极材料。但是,如何有效控制合成反应参数来提升NaFeHCF电极材料的循环稳定性仍然是当前需要解决的问题。采用简单的共沉淀法,探索了合成过程中配位剂添加与否和反应温度(0~80℃)的变化对NaFeHCF沉淀产物的形貌结构和电化学性能的协同影响。结果表明,在添加柠檬酸钠配位剂且合成温度为40℃时所得到的NaFeHCF正极材料在形貌...

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