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Cu/SSZ-13是满足我国柴油车NOx达标排放最具应用前景的催化材料,但在真实柴油车尾气条件下依然面临三类主要的失活问题:高温水热稳定性差、易SO2和碱(土)金属中毒,这些问题已成为推动Cu/SSZ-13进一步广泛应用的重要障碍。针对以上问题,本项目拟采用实验结合理论计算的手段,揭示SCR气氛下Cu/SSZ-13三种失活效应的共性特征和相互影响机制。在此基础上,通过包覆疏水性介孔硅基复合氧化物、...
近日,我所甲醇制烯烃国家工程实验室叶茂研究员、刘中民院士团队在甲醇制烯烃(MTO)失活催化剂再生研究中取得重要进展,实现了在高温下将失活SAPO-34催化剂中的积碳物种直接定向转化为活性烃池物种,提出了通过催化剂再生来调控MTO低碳烯烃选择性的全新技术路线。
近日,精密测量院徐君和邓风研究团队在沸石分子筛催化甲醇制烃类(methanol-to-hydrocarbons,MTH)反应中催化剂失活机制的研究方面取得新进展。研究发现,反应过程中形成的环戊烯碳正离子可以和芳烃发生π相互作用,从而导致积碳物种萘的形成,最终导致催化剂的失活。沸石分子筛上甲醇制烃类反应可以替代常规石油资源生产烯烃、芳烃和汽油等重要大宗化学品和液体燃料,因而受到了世界各国工业界和学术...
为了研究酸性催化剂积碳失活以及再生特性,在固定床反应器上,以高铝砖作为催化剂,进行了生物质焦油催化。
采用X射线衍射、N2吸-脱附、X射线光电子能谱分析、氢气-程序升温还原和原位红外漫反射等方法对新鲜和失活的PdCl2-CuCl2/Al2O3低温催化CO氧化催化剂进行表征,研究了高相对湿度(100%)下催化剂的失活机理.结果表明,催化剂表面沉积的水使得活性铜物种容易从催化剂表面向载体孔道内部迁移,由于Pd、Cu相互作用弱化从而减弱了Pd与Cu物种间的相互作用,使得催化剂的氧化还原性能受到影响,抑制...
分别以某电厂失活和新鲜的烟气选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂为研究对象,模拟测试催化剂的脱硝效率,并采用扫描电子显微镜-能量色散X射线光谱(SEM-EDX)、X荧光光谱(XRF)、X光电子能谱(XPS)、氮气吸脱附、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)和热重分析(TG)等手段对催化剂的微观结构和表面形态进行表征,探讨了SCR催化剂的失活机制。结果表明,380℃下失活催化剂的脱硝效率...
采用低温氮气吸脱附、X射线衍射(XRD)、电镜(TEM)以及热重差热(TG-DSC)等手段,对不同反应时间下Cu/ZrO2催化剂的物理结构、微观形貌以及积炭情况进行了表征,分析了催化剂的失活原因。结果表明,造成催化剂失活的主要因素是活性组分烧结;其次,表面积炭覆盖其活性中心也造成催化剂活性在一定程度上的降低;而催化剂比表面积对其活性的影响较小。
为改进生物法生产丙烯酰胺工艺,研究了腈水合酶催化丙烯腈水合生产丙烯酰胺过程中影响腈水合酶反应速率和酶失活的因素. 实验证明,水合过程中体系pH值的变化基本不影响酶反应速率;底物丙烯腈的浓度低于10 g/L时,酶反应速率与底物浓度成正比,大于75 g/L后,对酶有抑制作用;产物丙烯酰胺显著抑制腈水合酶的活性;菌体细胞内可能存在可以稳定腈水合酶的物质,胞内的腈水合酶在40℃下的半衰期可以达到59.9 ...
通过对2,3,5-三甲基氢醌(TMHQ)连续合成工艺中失活催化剂活性组分、硫含量、比表面积及孔容的变化、催化剂表面形貌等进行分析以及对失活催化剂进行再生处理,研究催化剂失活的原因。研究结果表明:催化剂在运转前后活性组分含量、比表面积和孔容变化不大,不足以引起催化剂活性大幅度地下降;催化剂中的硫含量随催化剂运转时间的延长而增加,但对于贵金属催化剂属无毒物;运转后催化剂的沉积物只是疏松地吸附在催化剂的...
在层析分离过程中,层析的固相介质和溶液环境会引起蛋白质的结构变化:天然的蛋白质可能会降低活性甚至完全失去活性,而结构变化了的蛋白质也可能重新折叠恢复活性.此类现象已经引起研究者特别是生化工程学家的关注,层析介质的种类和操作手段是影响此两个过程的关键因素.利用不同的层析方法,对不同的蛋白质采取相应的措施有利于提高活性蛋白质的回收率,具有重要的理论和应用价值.
以拟均相一维模型为基础,考察了两种考虑催化剂失活时甲醇合成反应器的优化策略。这两种优化策略的共同之处是在反应初期保持日产率平稳,后期使日产率最大。第一种优化方案在调节操作压力的同时调节反应温度和空速至最优值,而在另一种方案中空速始终保持不变,先调节操作压力至设计上限后再使反应温度处于最优值。研究表明,后一种简化方案尽管优化得到的平均时空产率略有降低,但由于运行中只需调节一个操作变量(先压力后温度)...
该课题采用新工艺使失活催化剂的一部分得到再生,制成废塑料炼油的催化剂,其余部分制成活性白土,其酸浸液提取镍盐和铁盐,达到变废为宝、净化环境的效果。该研究达国内领先水平。
在液相环己酮氨肟化反应中,有机物在钛硅分子筛催化剂(TS-1)上的沉积是造成失活的原因之一。采用傅里叶变换红外光谱、热重-差热、色谱-质谱联用、X-射线衍射、固体核磁共振、N2物理吸附和扫描电镜等分析手段,对失活TS-1的骨架结构及表面沉积物分子的结构和物化性质进行了表征。结果表明,引起催化剂失活的沉积物富集在分子筛的孔道内,主要有环己酮的氧化或还原产物、环己酮的二聚物、环己酮肟深度反应产物、叔丁...
采用连续流动固定床反应装置,Ni/AC作为催化剂,在533 K、1.5 MPa、CO/CH3OH/CH3I摩尔比20/19/1、7.5 gcat·h·mol-1下考察了催化剂的稳定性,并通过XPS、ICP和XRD等技术对甲醇气相羰基化反应前后Ni/AC催化剂进行了表征。结果表明,长时间运转催化剂表面形成NiI2,使具有催化活性的Ni0活性中心数量减少,活性降低。XPS结果显示羰基化活性中心Ni不断...
采用连续流动固定床反应装置,NiPd/AC为催化剂,在260℃、1.5MPa、CO/CH3OH/CH3I摩尔比为20/19/1、W/F为7.5g·h·mol-1下考察了催化剂的稳定性,并对失活前、后Ni-Pd/AC催化剂进行了比表面积、热解-红外分析(PyFTIR)和XPS表征。结果表明,反应初期反应产物乙酸或乙酸甲酯与催化剂之间强吸附堵塞了催化剂孔道,导致扩散受到限制。随着反应时间的延长,...

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